Nat. Commun. | 用于关联大型材料数据库的通用图结构化学标识符

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近年来，随着计算能力、存储资源以及第一性原理计算和机器学习技术的发展，材料数据库规模迅速增长，研究人员能够系统地管理和分析数百万种不同组成与结构的材料。然而，各数据库采用不同的专有编号体系，缺乏统一的结构标识符，使跨数据库检索、重复数据识别和数据融合变得十分困难。

研究人员提出了一种新的通用结构标识符——Graph ID。该方法首先依据具有化学意义的原子距离将材料结构表示为图，再利用一种新的节点标记策略生成唯一标识符。Graph ID不仅能够准确区分具有不同拓扑结构的晶体，还适用于体相晶体、表面结构及分子等多种化学体系，并具有良好的可扩展性。研究人员进一步将其应用于大型材料数据库关联、机器学习数据预处理和重复结构检测，证明Graph ID能够显著提高材料数据库的利用效率，并为高通量材料计算和人工智能材料发现提供统一的数据基础。

近年来，Materials Project、AFLOW、OQMD等大型材料数据库积累了海量计算材料数据，为电池材料、催化剂、热电材料、光伏材料和超导材料等领域的发展提供了重要支撑。与此同时，不同数据库之间的数据融合需求不断增加，希望能够联合利用多个数据库扩大材料覆盖范围，提高机器学习模型训练效率，并避免重复计算。

然而，目前各数据库通常采用各自独立的编号方式，例如顺序编号或数据库内部ID。这些编号仅能在本数据库内部使用，无法直接判断不同数据库中的结构是否相同。对于实验收录结构，还可以依赖国际晶体数据库进行对应，但对于大量计算生成的新材料，往往不存在统一编号。

现有一些结构识别方法依赖哈希算法或空间群、Wyckoff位置等晶体对称信息。这些方法虽然能够识别高对称晶体，但对于低对称结构、无序材料、吸附体系以及表面结构容易产生误判。此外，传统结构比较方法通常需要逐对比较两个晶体，随着数据库规模达到百万级，其计算复杂度迅速增长，难以满足现代材料数据库管理需求。因此，开发一种既准确又高效、能够跨数据库统一使用的结构标识符成为材料信息学的重要问题。

方法

研究人员提出Graph ID方法，将材料结构首先转换为图表示，其中原子作为节点，化学键或原子之间的连接关系作为边。不同于传统图哈希方法，Graph ID并不简单传播邻域信息，而是提出了一种新的**组成序列（Compositional Sequence）**节点标记机制。

模型首先以每个原子为起点，逐层统计不同距离范围内各种元素的组成信息，并不断更新节点标签。随着迭代进行，节点逐渐包含更远距离的结构信息。最终，将所有节点标签排序、拼接并进行哈希压缩，同时在标识符前加入材料化学组成，得到最终Graph ID。

研究人员还提出了距离聚类图生成策略，根据原子之间不同距离层次自动构建多个图，从而进一步增强Graph ID对长程几何结构的表达能力。此外，Graph ID支持引入手性、键型、自旋态、占据率等额外信息，因此不仅适用于晶体，也可扩展到有机分子和复杂材料体系。

结果

Graph ID能够区分传统图哈希无法识别的晶体结构

研究人员首先利用两种经典二氧化硅晶体——Cristobalite和Tridymite验证Graph ID性能。

这两种材料具有完全相同的化学组成和局部配位环境，但晶体拓扑不同。实验发现，目前广泛使用的Weisfeiler–Lehman图哈希算法为二者生成完全相同的哈希值，无法区分两种结构。

相比之下，Graph ID通过组成序列逐层传播远距离结构信息，在多次迭代后成功识别两种晶体的拓扑差异，生成不同标识符。研究人员进一步分析发现，其优势主要来源于两个方面：一是Graph ID能够正确处理周期性晶体边界，而传统图哈希通常将晶体视为有限图；二是Graph ID采用单向信息传播策略，更容易保留晶体长程拓扑特征。

研究人员还对十余万种Materials Project晶体进行了分析，发现Graph ID的识别能力随着迭代次数增加不断提升，在迭代次数达到图直径两倍以上后趋于稳定。

图1: Graph ID基本原理及Cristobalite与Tridymite结构识别。

在多种复杂材料体系中验证Graph ID准确性

为了进一步验证算法，研究人员分别选择实验沸石、假想沸石、锗硅酸盐和金属表面吸附体系进行测试。

对于255种实验已知沸石，Graph ID全部生成唯一标识符，没有发生任何冲突。即使对于局部配位几乎完全相同、仅层状堆积方式不同的CHA和ERI等复杂结构，Graph ID仍然能够正确区分。

随后，研究人员生成八万余种假想ABC-6沸石结构。Graph ID最终准确识别出990种真正独立结构，与理论分析完全一致，而基于空间群的方法则错误地将部分不同结构判断为相同。

在锗硅酸盐测试中，由于锗原子引入降低了晶体对称性，传统依赖空间群的方法产生大量误判，而Graph ID仍保持100%的识别准确率。

对于铂表面不同吸附构型，即使具有完全相同组成和空间群，Graph ID依然能够准确区分不同吸附位置，而传统对称性方法则无法实现这一目标。

这些结果说明，Graph ID不仅适用于高对称晶体，也适用于低对称结构、掺杂体系和表面吸附结构等复杂材料。

图2: Graph ID在实验沸石、假想沸石、锗硅酸盐及表面吸附体系中的验证结果。

Graph ID实现大型材料数据库快速关联

研究人员进一步利用Graph ID连接Materials Project、AFLOW和OQMD三个国际大型材料数据库。

分析结果显示，三个数据库分别包含约19万、137万和159万种独立结构，其中绝大多数仅存在于单个数据库，说明联合多个数据库能够显著扩大可探索材料空间。

为了验证Graph ID关联结果是否正确，研究人员比较了三个数据库中被识别为相同结构材料的密度数据。结果显示，两者高度一致，密度平均误差仅约0.16 g/cm³，相关系数达到0.997，证明Graph ID能够可靠完成跨数据库匹配。

进一步忽略元素组成，仅保留拓扑信息后，研究人员统计得到三个数据库真正独立的晶体拓扑数量。结果发现，虽然Materials Project总体结构数量较少，但拓扑多样性反而最高，而AFLOW和OQMD则包含更多来源于相同结构原型的大规模计算数据。

研究人员还比较了不同数据库最常见的晶体拓扑，包括α-BiF₃、FCC、萤石结构和Laves相等，揭示了不同数据库在材料来源和构建策略上的差异。

图3: 利用Graph ID关联Materials Project、AFLOW和OQMD数据库。

距离聚类进一步增强Graph ID表达能力

传统Graph ID主要依据化学键构建图，因此对于拓扑相同但长程几何略有不同的材料仍可能无法区分。

为此，研究人员提出距离聚类策略。算法首先计算所有原子间距离，再利用聚类算法自动划分多个距离层次，并分别构建多个图表示，最后共同生成Graph ID。

利用这一策略，研究人员成功区分了拓扑相同但空间构型不同的α石英和β石英。传统键连接图认为两者完全一致，而距离聚类能够识别更远距离原子排列差异，因此生成不同Graph ID。

研究人员还进一步扩展Graph ID，使其支持有机分子。通过在节点标签中加入R/S手性信息，Graph ID成功区分了PubChem数据库中80余万种具有唯一SMILES表示的有机分子，说明该框架具有良好的通用性。

Graph ID改善机器学习数据质量

研究人员进一步分析Graph ID在机器学习中的应用价值。在材料数据库中，同一晶体往往会以不同来源重复出现。如果重复样本同时进入训练集和测试集，就会导致模型提前见过测试数据，从而高估预测性能，这一现象称为数据泄漏。

研究人员首先计算公开材料数据集全部Graph ID，发现约1.8%的样本存在重复。随后训练随机森林预测形成能，并分别测试含重复样本和去除重复样本的数据。

结果显示，包含重复结构时，模型误差明显偏低，预测结果异常理想；而真正去除重复样本后，模型误差恢复到正常水平。说明Graph ID能够自动识别重复结构，有效避免机器学习数据泄漏，提高模型评估可信度。

图4: 基于距离聚类的新Graph ID及石英结构区分示意图。

图5: 利用Graph ID检测机器学习数据泄漏。

Graph ID支持高通量材料计算

由于Graph ID具有常数时间复杂度的数据查询能力，研究人员进一步构建了公开Graph ID数据库，仅保存Graph ID及其来源，而无需存储完整晶体结构。

当用户获得新的计算结构后，仅需计算其Graph ID，即可立即判断该结构是否已存在于Materials Project、AFLOW或OQMD等数据库，从而直接复用已有材料性质，避免重复计算。

研究人员指出，这一机制同样适用于高通量第一性原理计算、遗传算法、模拟退火和扩散模型生成材料过程中产生的大量候选结构，可实时识别重复结构，大幅减少后续电子结构计算工作量。

图6: Graph ID在数据库检索、高通量计算和机器学习中的应用。

讨论

研究人员提出的Graph ID为材料数据库建立了一种统一的结构标识体系。与传统数据库编号不同，Graph ID直接来源于材料本身的化学结构，因此能够跨数据库保持一致，并适用于晶体、表面结构、有机分子等多种体系。

研究结果表明，Graph ID不仅具有优异的结构区分能力，还兼具良好的可扩展性和计算效率。在大规模材料数据库中，它能够快速完成重复检测、数据库关联和结构检索，而无需进行昂贵的逐对结构比较。同时，通过调整图构建方式、距离聚类策略及节点信息，Graph ID还能根据不同应用场景灵活增强结构表达能力。

此外，Graph ID在机器学习中的价值尤为突出。它能够自动识别重复样本，避免训练集与测试集之间的数据泄漏，提高模型评估的真实性，并为跨数据库构建高质量训练集提供统一标准。未来，研究人员计划进一步将电子密度、波函数、键级、自旋态等更丰富的信息融入Graph ID，使其能够描述更加复杂的层状材料、缺陷体系及低维材料。

总体而言，Graph ID为材料信息学提供了一种兼具准确性、通用性和可扩展性的结构标识方案，为大型材料数据库互联、人工智能材料发现以及高通量计算建立了统一的数据基础，并有望成为未来材料数据库共享和智能分析的重要基础设施。

整理 | DrugOne团队

参考资料

Muraoka, K., Tanimoto, T., Munekata, T. et al. Universal graph-based identifiers of chemical structures for linking large material databases. Nat Commun 17, 5409 (2026).

https://doi.org/10.1038/s41467-026-74536-5